至正十一年（1351）五月，北方紅巾軍發動起義，占領潁州（今安徽阜陽）、亳州（今屬安徽）、羅山（今屬河南）、汝寧（今屬河南）等地。不數月，江淮諸郡皆被紅巾軍占領。元廷派軍鎮壓，多大敗而歸。
十二年，察罕帖木兒率先組織地主武裝，糾集當地數百人，號稱義兵。并與羅山縣典吏李思齊組織之地主義兵相合，設計襲破羅山。時元廷官軍破敵無方，忽有地主武裝收復城池，因而大加贊賞，授察罕帖木兒中順大夫、汝寧府達魯花赤，李思齊汝寧府知府。自此，元廷頗重視利用地主武裝，于河南、淮南等地立義兵萬戶府、毛胡蘆（鄉人自相團結之意）義兵萬戶府等，“免其差役，令討賊自效”（《元史·百官志》）。察罕帖木兒義兵在朝廷支持下發展很快，得萬人，自成一軍，屯沈丘，與劉福通部紅巾軍屢戰告捷，并迫使北方紅巾軍一度處于低潮。
十五年二月，劉福通等自碭山夾河迎韓林兒至，立為皇帝，號小明王，建都亳州，國號宋，改元龍鳳，起義進入高潮，汴梁（今河南開封）以南鄧、許、嵩、洛諸府州皆為紅巾軍所有。察罕帖木兒駐戍虎牢（今河南滎陽西北），以遏制紅巾軍。十一月，劉福通部紅巾軍北渡孟津，破懷慶（今河南沁陽）。察罕帖木兒率軍進戰，紅巾軍敗退。朝廷以其功，升中書刑部侍郎，階中議大夫。時駐滎陽苗軍叛元，察罕帖木兒夜襲之，盡虜其眾，乃結營于中牟。未幾，淮西紅巾軍30萬來攻中牟營，察罕帖木兒率眾奮力抵抗，紅巾軍不能支，棄旗鼓遁走，察罕帖木兒追殺十余里，無數紅巾軍慘遭殺戮。
十六年，升為中書兵部尚書，階嘉議大夫。九月，劉福通遣李武、崔德等為西路軍，破潼關，進克陜州（今河南三門峽西）、虢州（今河南靈寶東北），扼崤函。元河南行省平章政事答失八都魯命察罕帖木兒、李思齊往攻，察罕帖木兒率軍西行，乘夜取崤陵（今河南澠池西）。再攻陜州，城堅不可拔，轉靈寶城（虢州），克之。李武、崔德渡河入山西，克平陸，掠安邑，察罕帖木兒追襲不舍。李武、崔德回師下陽津，與元軍相峙數月，終因不敵退走。察罕帖木兒以功加中奉大夫、僉河北行樞密院事。
十七年初，李武、崔德占領商州（今陜西商縣），攻武關。二月，奪七盤，進據藍田，前鋒直抵灞上，進逼陜西行省首府奉元路（今陜西西安），分兵攻同（今陜西大荔）、華（今陜西華縣）。陜西省臺連連告急。元廷急令察罕帖木兒、李思齊、劉哈剌不花等由陜州、潼關來援。紅巾軍再次遭到殺戮，余黨潰散，逾南山，轉攻興元（今陜西漢中）。朝廷對察罕帖木兒大加嘉獎，授資善大夫、陜西行省左丞。閏九月，劉福通增派白不信、大刀敖、李喜喜等由四川北上，克秦（今甘肅天水）、隴（今陜西隴縣），進據鞏昌（今甘肅隴西），攻鳳翔（今屬陜西）。察罕帖木兒先分兵入守鳳翔城，然后誘紅巾軍圍鳳翔。紅巾軍不知是計，發重兵來圍城，察罕帖木兒自率鐵騎，晝夜急馳200里赴鳳翔城外，分左右兩翼包抄，城中元軍開門而出，形成內外合擊。紅巾軍大潰，自相踐蹂，被殺者數以萬計，伏尸百余里。西路紅巾軍從此一蹶不振，李喜喜南下川蜀，李武、崔德轉入寧夏。
十八年二月，山東紅巾軍首領毛貴開始揮師北伐，進逼京師。元廷惶恐不安，急征四方兵入衛，命察罕帖木兒屯兵涿州（今屬河北）。察罕帖木兒留兵戍清湫（今陜西眉縣東南）、義谷（今陜西藍田西南），屯潼關、塞南山口，以防陜西起義軍再起。自率精騎急赴河北。時關先生、破頭潘等所率中路紅巾軍逾太行山，破上黨，攻掠晉寧（今臨汾）、冀寧（今太原），陷云中（今大同）、代州（今代縣），又遣軍南下。察罕帖木兒遣其將關保、虎林赤守上黨，關先生等克遼州（今左權），旋被虎林赤擊退，關先生等又占領冀寧。為遏制紅巾軍南下之勢，察罕帖木兒遣兵埋伏于太行山南山關隘，而自勒重兵屯聞喜、絳陽。紅巾軍果南下走南山，遭伏擊，損失慘重。察罕帖木兒分兵屯澤州（今晉城），塞硫子城（今晉城南），屯上黨，塞吾兒谷（今黎城東）；屯冀寧，塞井陘口（今平定東），以杜塞太行山通道。致使中路紅巾軍在山西無法活動，逐離開山西北上，轉攻河北，進軍上都。察罕帖木兒進為陜西行省右丞兼陜西行臺侍御史，同知河南行樞密院事。順帝妥歡貼睦爾對察罕帖木兒十分倚重，下詔令其守御關陜、晉、冀，撫漢、沔、荊、襄，便宜行閫外事。
是年五月，劉福通破汴梁，宋政權遷都于此。北方紅巾軍雖未攻克大都，但東自山東，西至甘肅，北達遼陽，南方江淮、荊楚、巴蜀，所在兵起，勢相聯結，宋政權勢力出現鼎盛局面。察罕帖木兒不得不收縮兵力，于晉、豫交界一帶，北塞太行，南守鞏、洛，自將中軍守澠池。時福通將周全攻洛陽，察罕帖木兒出宜陽，率精兵自新安來援。周全久攻不下退走。元廷拜察罕帖木兒陜西行省平章政事，仍兼同知行樞密院事。
十九年初，宋政權各路紅巾軍出擊未達預期目的，逐漸由盛轉衰。時關先生等中路軍破上都，轉攻遼陽；山東毛貴為來投奔的淮安趙君用所殺，山東紅巾軍自相屠殺；西路軍李武、崔德一支進寧夏路（今銀川）。于是宋政權都城汴梁處于孤立無援的境地。五月，察罕帖木兒開始調兵遣將進攻汴梁。自率大軍次虎牢，遣兵南道出汴南，略歸、亳、陳、蔡諸州；北道出汴東，發戰船沿黃河，水陸并下，略曹州（今山東菏澤）以南，據黃陵渡（今河南蘭考東）。又調陜西兵，出函關，過虎牢；山西兵出太行，逾黃河，會師汴梁城下，奪取其外城。察罕帖木兒自屯杏花營（在汴梁城西），指揮各路軍環城而壘，把汴梁圍得水泄不通。劉福通起義軍屢次出戰皆敗，外無援軍，內無糧草，形勢十分危急。八月，城中食將盡，察罕帖木兒與閻思孝、李克彝、虎林赤、關保等將商議，分門而攻。入夜，元軍登城，破關而入，劉福通與數百騎護送宋主韓林兒自東門奪圍而遁，元軍俘獲皇后及起義軍家屬數萬，宋政權官員五千余人。元軍奪取汴梁后，起義軍失去河南，察罕帖木兒勢力大振，朝廷以功拜河南行省平章政事，兼知河南行樞密院事、陜西行臺御史中丞。于是，察罕帖木兒以兵分鎮關陜、荊襄、河洛、江淮，而重兵屯太行，“營壘旌旗相望數千里。乃日修車船，繕兵甲，務農積谷，訓練士卒，謀大舉以復山東”（《元史·察罕帖木兒傳》）。元軍在戰場上取得暫時勝利，各軍閥之間的矛盾也隨之萌生。當時在中原屢與劉福通部紅巾軍爭戰的河南行省左丞相答失八都魯，出身于蒙古珊竹帶氏功臣世家，地位在察罕帖木兒之上，但戰績遠在察罕帖木兒之下，察罕帖木兒自恃有功，頗為不滿。十七年十二月，答失八都魯因戰績不佳，憂憤而死。子孛羅帖木兒任河南行省平章政事，總領其父原管軍馬，在濮州（今山東鄄城北）、曹州有戰功。二十年二月升中書平章政事，又在興和（今河北張北）一帶擊敗中路紅巾軍，朝廷命其總領一應蒙古、漢人諸軍，便宜行事。戰功顯赫的察罕帖木兒對年少氣盛的孛羅帖木兒內心當然不服。朝廷為避免雙方發生摩擦，命孛羅帖木兒守石嶺關（今山東忻縣南）以北，察罕帖木兒守石嶺關以南。九月，孛羅帖木兒遣兵自石嶺關圍攻察罕帖木兒兵所守之冀寧，旋又退屯交城。十月，朝廷又命孛羅帖木兒守冀寧，孛羅派其將保保、殷興祖、高脫因欲進城，冀寧守將不納。察罕帖木兒派其將白瑣住、陳秉直以兵來爭，被孛羅帖木兒部將脫列伯打敗。二十一年正月，順帝命平章答失帖木兒、參政七十前往勸諭，孛羅帖木兒遂罷兵回到原駐地。但雙方結怨已經很深，和解是不可能的。
山東紅巾軍原來形勢非常好。毛貴是一位不可多得的、有勇有謀的農民領袖，加上元鎮守黃河義兵萬戶田豐歸附紅巾軍，勢力大增，山東之地幾為毛貴、田豐所有。毛貴北伐大都雖未成功，退守山東后仍然局勢穩定。但不幸毛貴為趙君用所殺，毛貴部將續繼祖又從遼陽趕回益都殺趙君用，山東紅巾軍各部互相仇殺，處于群龍無首狀態，從此一蹶不振。這時，山東紅巾軍中以田豐、王士誠兩部勢力最大，王士誠原是毛貴的部將，毛貴派他和續繼祖參與中路紅巾軍進攻山西，后來回到山東。田豐稱花馬王，士誠稱掃地王，互相攻伐不已。察罕帖木兒占領汴梁后，得知山東紅巾軍自相攻殺，決定大舉進攻山東。
二十一年六月，察罕帖木兒在洛陽召集各路將領，商定發師進攻山東戰略部署：并州軍出井陘，遼、沁軍出邯鄲，澤、潞軍出磁州，懷、衛軍出白馬，與汴、洛軍水陸分道并進。而自率精銳鐵騎，建大將旗鼓，渡孟津，經懷慶，鼓行而東。七月，占領東昌（今山東聊城）、冠州（今山東冠縣）。八月，察罕帖木兒師至鹽河，遣其子擴廓帖木兒、閻思孝等，會關保、虎林赤等，率精兵5萬人進攻東平。元軍由東河造浮橋渡河，田豐派二萬軍奪橋，關保、虎林赤且戰且渡，元軍兩敗紅巾軍，占領長清，兵臨東平城下。田豐遣其將崔世英等出戰，不勝。察罕帖木兒考慮到“田豐據山東久，軍民服之，乃遣書諭以逆順之理”（《元史·察罕帖木兒傳》）。時田豐提兵穆陵關，使人因答：“總兵如不信我心，且不與總兵相見，當為平沿海諸城，然后相見未晚也。”察罕帖木兒大喜，命田豐為前鋒，從元軍東進，東平王士誠、棣州（今山東惠民）俞定、東昌楊誠等皆降。察罕帖木兒以朝命授田豐為山東行省平章。
當時，山東紅巾軍諸將會聚于濟南，決定出兵齊河、禹城以抗擊元軍。察罕帖木兒分兵三路：北路攻濟陽、章丘；中路由察罕帖木兒自率主力攻濟南；南路攻泰安、益陽。察罕帖木兒中軍渡大清河，與紅巾軍戰于分齊，元軍勝，進逼濟南城。時北路元軍得齊河、禹城，南路元軍亦報捷。益都紅巾軍見濟南危急，遣兵來援，與察罕帖木兒軍戰于好石橋，敗績。元軍乘勝攻圍濟南，分兵取山東其他由紅巾軍控制的州郡。元軍攻濟南三月，克之。朝廷拜察罕帖木兒中書平章政事、知河南山東行樞密院事，陜西行臺中丞仍舊。
紅巾軍失去濟南后，僅存益都一座孤城。益都為宋政權益都行省治所，原由毛貴任行省平章，毛貴被殺后，眾擁毛貴子為平章，稱小毛平章。小毛年幼，無力駕馭諸部眾，山東各地紅巾軍各自為戰。元軍攻山東后，各地敗退之紅巾軍均會集益都，作拼死抵抗。察罕帖木兒自濟南東進圍益都，田豐于益都城西會見察罕帖木兒。察罕帖木兒命諸軍環城列營，凡數十處，又大治攻具，百道并進。益都守軍全力拒守。元軍又挖掘深溝，筑長圍，引南洋河水灌城中。
二十二年，元軍圍攻益都數月，屢攻不下。時田豐扎營益都南門，頻往察罕帖木兒營議事，“見其待朝廷使甚簡傲，又所施多術數，無忠誠心，田豐乃忿曰：‘我以山東地降汝，又為汝平海上諸城之不同心者，誠以汝為元朝中興人物也，今若此，是漢室之曹操耳，使汝為曹操，我豈不可為之耶？’”至是年六月，與掃地王“王士誠私謀曰：‘十五日察罕必巡圍，我預椎牛釀酒，至日，設席邀其一切幕官、大小部帥，酒行，汝選驍勇帶刀，若供給然，兩人夾一人，以擊鼓為之，自察罕以下皆殺之�！敝\定，察罕帖木兒于十四日日落后與從騎二人來田豐營。行前，諸將以為不可往，察罕帖木兒曰：“吾推心待人，安得人人而防之。”又請以力士從行，不許。察罕帖木兒先至義兵頭目王信營中，再至田豐營。王士誠“其人躁勇，見察罕輕出，意謂得間，帶刀入侍。田豐目之使退，其人誤以為使之行其所謀，轉身自察罕后揮刀，中其肩。田豐知其不可止，遂擊鼓三通，城中聞，即開門納田豐軍，遂擁察罕入城，城中人復推察罕為主以拒朝廷。田豐不允。已而，察罕死�！雹�
察罕帖木兒被刺的消息傳到朝廷，朝野為之震動。據載，善觀天象的妥歡貼睦爾曾預言“山東必失一良將”。即馳詔察罕帖睦爾勿輕舉，使者未到山東而察罕已喪命了。朝廷詔贈推誠定遠宣忠亮節功臣、開府儀同三司、上柱國、河南行省左丞相，追封忠襄王，謚獻武。后改贈宣忠興運弘仁效節功臣，追封潁川王，改謚忠襄，食邑沈丘縣。命其子擴廓帖木兒襲總其父兵，拜銀青榮祿大夫、太尉、中書平章政事、知樞密院事、皇太子詹事。
察罕帖木兒出身探馬赤軍戶，元末農民起義爆發后，作為色目地主階級的一員，深感切身利益受到威脅，因而糾集武裝，組織義兵，對抗起義軍。他以治軍有方，作戰勇敢，使這支地主武裝發展成當時規模最大、對農民軍鎮壓最力的地方武裝力量。察罕帖木兒因此而躋身行省長官，地主義兵改編為官軍，他本人也成為握有重兵的軍閥。他是元末兵起以來支撐元朝統治的柱石，也是血腥屠殺起義農民的劊子手。
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