1260年，在他登基后一個月內，他便成立了中書省，由王文統擔任中書省平章政事，張文謙為其主要助手（中書左丞）。中書省主要負責處理大多數的政務。1263年，他建立了樞密院，負責軍事。五年后，最后一個主要機構御史臺成立了，負責監察和向忽必烈報告漢地官員的情況。這些機構在各省都設有分支機構（行），負責執行中央政府決定的政策。這些機構負責全國事務，此外還有很多專為大汗和皇宮提供服務的特殊機構，例如內務府、將作院等。
忽必烈簡化并整合了行政管理系統。他采取了高鳴的建議，廢除了自唐朝起就設立的門下省和尚書省，但保留了中書省，六部也并入中書省，該機構全權負責行政事務。由于只有一個機構負責，行政管理應該進行得更順暢。呈報皇帝的所有奏折都要經過中書省過濾，中書省負責起草法律，解決“涉及死刑之案件并設斷事官輔助之”。中書令經忽必烈批準，得做出重要決策，由各部負責執行。左丞相和右丞相負責向皇帝提出建議，并負責六部，而六部則負責貫徹執行政府政策，并在中書令患病、出行或無法視事時代行其政。
鞏固汗位
1264年8月21日，阿里不哥向忽必烈投降。勝利之后忽必烈立即向各系兀魯思派去急使，召他們東赴蒙古草原，重新召開忽里臺大會。世祖重開忽里臺的目的，是因為他考慮到中統元年三月二十四日倉促即位于開平，沒有四大兀魯思的代表參加，不符合成吉思汗的扎撒（法律），故而準備依照傳統慣例，在祖先發祥地斡難---怯綠漣之域召開由各系宗王參加的忽里臺，重新確立自己的大汗地位，并借這次大會扼制帝國分裂的趨勢。
欽察汗別兒哥、察合臺汗阿魯忽和伊利汗旭烈兀（忽必烈之弟）一致同意東來赴會。元世祖也向窩闊臺汗海都派去了急使，但海都拒絕前來。當然，這次原定于至元四年（1267年）召開的忽里臺沒能如約舉行，主要是因為各汗國之間隨后爆發戰爭，以及在此后一年多時間里阿魯忽、旭烈兀、別兒哥三位汗王先后去世。（旭烈兀1265年去世，別兒哥、阿魯忽1266年去世，他們不可能參加1267年的忽里臺，否則蒙古帝國皇族之間的內斗也許可以停止）。但窩闊臺汗海都的抗命已經明白無誤地表明了反叛意圖。
1269年，欽察汗國、窩闊臺汗國與察合臺汗國召開塔剌思忽里臺會，達成了共同反對拖雷家族控制的大汗直轄地（忽必烈實際控制區）和伊兒汗國（旭烈兀家族控制區），并劃分各自在阿姆河以北地區的勢力范圍的協議。塔剌思大會是大蒙古國分裂解體過程中的一個重要事件，從此察合臺汗國和窩闊臺汗國脫離了大蒙古國皇帝（蒙古大汗）的直接控制，對此后數十年中亞歷史的發展產生了深遠的影響。
窩闊臺汗海都一直和忽必烈對著干。企圖奪取大汗之位。終元世祖忽必烈一朝，元朝和窩闊臺汗國，察合臺汗國征戰不休，直到元成宗時期才徹底解決西北問題。
直到1303年，元成宗與西北諸王達成和議，西北諸王承認元朝的宗主地位，彼此之間設驛路，開關塞，四大汗國一致承認元朝皇帝是元太祖成吉思汗皇位的合法繼承人，是整個大蒙古國名義上的最高統治者。
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